Forschungsbericht 2010 - Max-Planck-Institut für Mikrostrukturphysik

Photoemission mit ultrakurzen Lichtimpulsen

Autoren
Winkelmann, Aimo; Chiang, Cheng-Tien; Lin, Wen-Chin; Kirschner, Jürgen
Abteilungen

Experimentelle Abteilung I (Prof. Dr. Jürgen Kirschner)
MPI für Mikrostrukturphysik, Halle (Saale)

Zusammenfassung
Die Untersuchung von Möglichkeiten, Elektronen in Festkörpern und an ihren Oberflächen auf Zeitskalen im Femtosekundenbereich (10-15 s) zu beeinflussen, stellt ein wichtiges Forschungsgebiet dar. Dies betrifft insbesondere auch die Steuerung magnetischer Schaltprozesse mittels ultrakurzer Laserpulse und die Kontrolle über den Spin der angeregten Elektronen. Am MPI für Mikrostrukturphysik wird dazu untersucht, wie der Spin von Photoelektronen, die mittels optischer Anregung von Metalloberflächen emittiert werden, durch die Absorption mehrerer Photonen beeinflusst werden kann.

Die Eigenschaften von Festkörpern werden wesentlich dadurch bestimmt, mit welcher Energie und Geschwindigkeit sich die Elektronen im Feld der periodisch angeordneten Atomrümpfe bewegen. Da Elektronen geladene Teilchen sind, stellt zum Beispiel die Bahnbewegung der Elektronen um die Atomrümpfe einen mikroskopischen Strom dar, der wiederum nach dem Prinzip des Elektromagneten auch ein Magnetfeld erzeugt.

Interessanterweise erzeugen Elektronen nicht nur über ihre Bahnbewegung als elektrisch geladene Teilchen ein Magnetfeld, sondern Elektronen besitzen zusätzlich auch einen inneren Drehimpuls – den Spin – über den jedes Elektron zu einer Art Punktmagnet wird und sein eigenes Magnetfeld mitführt. Die komplizierte Wechselwirkung dieser Punktmagnete mit dem zusätzlichen Magnetfeld, welches sie selbst durch ihren elektrischen Strom erzeugen, spielt eine große Rolle in einer Vielzahl von komplexen Phänomenen in Festkörpern, wie zum Beispiel dem Magnetismus und der Supraleitung.

Der Spin kann streng nur im Rahmen der Anwendung der Relativitätstheorie auf die Quantenmechanik erklärt werden, man kann ihn sich aber vereinfacht als eine Art Eigendrehung des Elektrons vorstellen. Eine quantenmechanische Besonderheit ist dabei, dass man bei jedem Elektron bezüglich einer definierten Achse immer nur zwei mögliche Werte für den Spin messen kann (spin-up oder spin-down). Die Ausnutzung dieser Eigenschaften des Elektronenspins ist das Ziel der sogenannten Spintronik, im Gegensatz zur heutigen Elektronik, die auf der Manipulation der elektrischen Ladung des Elektrons beruht. Dabei muss man Methoden finden, den Spin der Elektronen gezielt zu beinflussen und zu messen. Da zum Beispiel der Spin direkt mit einem Magnetfeld verknüpft ist, kann man einerseits über externe magnetische Felder auf ihn einwirken. Eine andere Methode ist die Anregung von Elektronen durch das starke elektrische Feld ultrakurzer Laserpulse. Dieser Weg wird unter anderem am MPI für Mikrostrukturphysik in Halle verfolgt.

Anregung von Photoelektronen

Den lichtelektrischen Effekt (Photoeffekt), bei dem die Emission von Elektronen von einer mit Licht bestrahlten Metalloberfläche beobachtet wird, kann man unter der Annahme erklären, dass die Elektronen des Materials jeweils die Energie eines einzelnen Photons des anregenden Lichts absorbieren. Durch sehr starke Laserpulse können Elektronen jedoch auch mehrfach angeregt werden und so von einem Grundzustand über Zwischenzustände in einen Zustand klettern, der eine mehrfach höhere Energie besitzt. Bei diesem Prozess ist besonders interessant, was in den angeregten Zwischenzuständen passiert. Dies wird zum Beispiel mit der Methode der Zweiphotonen-Photoemission (2PPE) untersucht bei der ein erstes Photon den angeregten Zwischenzustand erzeugt und dann ein zweites Photon zur Emission des angeregten Elektrons führt [1,2].

Es konnte am MPI für Mikrostrukturphysik gezeigt werden, dass nicht nur Zweifachanregungen beobachtbar sind, sondern dass zum Beispiel an Kupferoberflächen auch Drei- und Vierfachanregungen sichtbar sind, die wichtige Informationen über die elektronische Struktur der Probe enthalten [3,4]. Ein entprechendes Photoelektronenspektrum ist in Abbildung 1 gezeigt, welches mittels Laserpulsen mit einer Zeitdauer von unter 20 Femtosekunden (fs, 10-15 s) gemessen wurde.

Anregung von Elektronen durch mehrere Photonen an einer Kupferoberfläche. Gezeigt ist die Anzahl der gemessenen Photoelektronen als Funktion ihrer Energie. Dabei kann man die Elektronen danach unterscheiden, wieviele Photonen sie mindestens absorbiert haben müssen, um eine bestimmte Energie zu erreichen (n-Photonen-Photoemission, nPPE). In dem gezeigten Spektrum detektiert man Elektronen, die entweder zwei, drei oder vier Photonen absorbiert haben (2PPE,3PPE,4PPE). Dabei erhält man unterschiedliche Signale, je nachdem ob das einfallende Licht senkrecht (s) oder parallel (p) zur optischen Ebene polarisert ist. Für s-polarisiertes Licht ist der Übergang vom zweiten angeregten Zwischenzustand zum Endzustand verboten (rechts) und es wird ein um einige Größenordnungen kleineres 3PPE-Signal beobachtet (schwarzer Pfeil).

Emission von spinpolarisierten Elektronen

Wenn ein Laserpuls Elektronen aus ihrem Grundzustand in eine höhere Bahn anregt und wenn dabei das anregende Laserlicht zirkular polarisiert ist, also selbst einen Drehsinn besitzt, müssen die angeregten Elektronen bestimmte Bedingungen erfüllen, welche von der notwendigen Erhaltung des Drehimpulses in solchen optischen Übergängen herrühren. Dies kann zum Beispiel dazu führen, dass nur Elektronen mit einer bestimmten Spin-Ausrichtung das eingestrahlte Licht absorbieren können. Vorraussetzung hierfür ist eine ausreichend starke Wechselwirkung zwischen dem Magnetfeld des Elektronenspins und dem Magnetfeld welches durch die Bahnbewegung des Elektrons hervorgerufen wird. Dieser Effekt wird Spin-Bahn-Kopplung genannt und ist die Grundlage der Manipulation des Spins über elektrische Felder, zum Beispiel mit ultrakurzen Laserpulsen im fs-Bereich. Diese elektrischen Felder haben eigentlich nur auf die Bahnbewegung des Elektrons eine direkte Auswirkung. Diese überträgt sich dann aber über die Spin-Bahn-Kopplung indirekt auch auf den Spin. Das ermöglicht die Photoemission von Elektronen mit festgelegtem Spin selbst aus nichtmagnetischen Materialien, in denen die Elektronenspins nicht schon durch die magnetischen Wechselwirkungen ausgerichtet sind [5].

Spindetektor

Die Bestimmung des Elektronenspins erfordert einen relativ hohen experimentellen Aufwand, da der Spin unter normalen Umständen nur geringe Effekte zeigt. Deshalb ist die Entwicklung effizienter Spindetektoren eine wichtige Aufgabenstellung. Am MPI für Mikrostrukturphysik wurde dazu ein neuartiger, besonders effizienter, Spindetektor entwickelt [6]. Das Funktionsprinzip dieses Detektors beruht darauf, dass eine magnetische Eisenschicht eine unterschiedliche Reflektivität für solche Elektronen besitzt die entweder parallel oder antiparallel zu der Magnetisierungsrichtung der Eisenschicht ausgerichtet sind. Die Eisenschicht bildet einen magnetischen Spiegel, der die beiden Sorten von Elektronen unterschiedlich gut zurückwirft und deshalb eine Unterscheidung zwischen ihnen ermöglicht. Ein Photo des Detektors ist in Abbildung 2 zu sehen.

Detektor zur Analyse des Spins von Elektronen. Die von links eintretenden Elektronen werden an einer dünnen magnetischen Eisenschicht reflektiert und dann von einem Elektronendetektor gezählt. Das Gerät arbeitet im Ultrahochvakuum.

Mehrfachanregung von spinpolariserten Elektronen

Die in Abbildung 1 beobachteten Dreifachanregungen betreffen Elektronen, die stark durch die Spin-Bahn-Kopplung beeinflusst sind. Daher sollte es möglich sein, eine gezielte Ausrichtung des Spin der erzeugten Photoelektronen mittels zirkular polarisierter Laserpulse zu bewirken. Diese definierte Spinausrichtung in der Dreiphotonen-Photoemission konnte unter Einsatz des in Abbildung 2 gezeigten Spindetektors bewiesen werden. In Abbildung 3 ist dazu ein spin-aufgelöstes Photoelektronenspektrum gezeigt, in dem man sehen kann, dass unterschiedlich viele spin-up und spin-down Elektronen nach der Absorption von drei Photonen erzeugt werden [7]. Weiterhin konnte gezeigt werden, dass sich der Spin der angeregten Elektronen durch eine Sequenz von zwei Laserpulsen steuern lässt, die relativ zueinander zeitlich genau definiert verzögert sind [8].

Erzeugung von spin-polarisierten Elektronen die drei Photonen eines Laserpulses absorbiert haben (3PPE) und von einer Kupferoberfläche emittiert werden. Wie man im oberen Teil der Abbildung sieht, werden mehr spin-up (Pfeil nach oben) als spin-down (Pfeil nach unten) Elektronen bei einer Energie von 7 eV emittiert. In unteren Teil sieht man, dass die Spinpolarisation umgekehrt werden kann, wenn man statt rechts-zirkular polarisiertem Licht (RCP), links-zirkular polarisertes (LCP) Licht verwendet. Elektronen, die nur zwei Photonen absorbiert haben (2PPE, Energie bis 6 eV) zeigen dagegen in beiden Fällen keine bevorzugte Spinpolarisation, da sie nicht von der Spin-Bahn-Kopplung beeinflusst werden.

Effekte in magnetischen Materialien

In magnetischen Schichten können zusätzliche Effekte in der Photoemission nach Absorption mehrerer Photonen beobachtet werden. Bei einem dieser Effekte arbeitet die zu untersuchende dünne magnetische Schicht im Prinzip selbst als ein Spindetektor. Ganz ähnlich zur Funktionsweise des oben beschriebenen Spindetektors können Elektronen mit einem bestimmten Spin dann leichter oder schwerer aus der magnetischen Schicht angeregt werden, wenn ihr Spin entweder parallel oder antiparallel zur Richtung der Magnetisierung in dieser Schicht ausgerichtet ist. Hierbei muss der Spin der angeregten Elektronen auch wieder duch die Spin-Bahn-Kopplung beeinflusst sein. Letztendlich beobachtet man entweder mehr oder weniger Elektronen je nach der gegenseitigen Ausrichtung des anregenden Lichtstrahls und der Magnetisierungsrichtung der Schicht. Solche Effekte werden als magnetischer Dichroismus bezeichnet [9]. In der Mehrphotonen-Photoemission konnte bis jetzt jedoch nicht gezeigt werden, dass auch die angeregten Zwischenzustände einen solchen Dichroismus bewirken können. Dies gelang am MPI für Mikrostrukturphysik bei Untersuchungen von dünnen Kobaltschichten mittels der Zweiphotonen-Photoemission. In diesen Kobaltschichten bilden sich spezielle elektronische Zustände – sogenannte Quantentopf-Zustände – aus. Diese können dann als Zwischenzustände in der 2PPE agieren und bewirken über ihre Spin-Bahn-Kopplung ein stärkeres bzw. schwächeres Photoelektronensignal wenn die Magnetiserungsrichtung der untersuchten Kobaltschicht geändert wird [10]. Dies ist in Abbildung 4 gezeigt.

Messung der Anzahl von Elektronen, die für zwei entgegengesetzte Magnetisierungsrichtungen von einer Kobaltschicht (Co) emittiert werden, welche auf einer Kupferoberfläche Cu(001) aufgebracht ist. Im rechten Teil der Abbildung sieht man, dass für die –M-Richtung (graue Linie) mehr Elektronen emittiert werden als für die entgegengesetzte +M-Richtung (schwarze Linie).

Zusammenfassung

Der Spin von Elektronen an Metalloberflächen kann durch die Absorption mehrerer Photonen beeinflusst werden, wobei der Effekt der Spin-Bahn-Kopplung eine zentrale Rolle spielt. Dies könnte die gezielte Steuerung des Elektronenspins mittels ultrakurzer Laserpulse im Femtosekundenbereich in zukünftigen Anwendungen der magnetischen Datenspeicherung und Informationsverarbeitung ermöglichen.

Originalveröffentlichungen

1.
M. Wolf, M. Aeschlimann:
Femtosekundendynamik in Metallen – Das kurze Leben heißer Elektronen.
Physikalische Blätter 54, 145–159 (1998).
2.
Th. Fauster:
Elektronen nahe Metalloberflächen: Bildpotentialzustände.
Physik in unserer Zeit 33, 68–73 (2002).
3.
F. Bisio, M. Nývlt, J. Franta, H. Petek, J. Kirschner:
Mechanisms of High-Order Perturbative Photoemission from Cu(001).
Physical Review Letters 96, 087601 (2006).
4.
A. Winkelmann, W.-C. Lin, C.-T. Chiang, F. Bisio, H. Petek, J. Kirschner:
Resonant coherent three-photon photoemission from Cu(001).
Physical Review B 80, 155128 (2009).
5.
C. M. Schneider, J. J. de Miguel, P. Bressler, P. Schuster, R. Miranda, J. Kirschner:
Spin- and angle-resolved photoemission from single crystals and epitaxial films using circularly polarized synchrotron radiation.
Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 51, 263–274 (1990).
6.
A. Winkelmann, D. Hartung, H. Engelhard, C.-T. Chiang, J. Kirschner:
High efficiency electron spin polarization analyzer based on exchange scattering at Fe/W(001).
Review of Scientific Instruments 79, 083303 (2008).
7.
A. Winkelmann, F. Bisio, R. Ocaña, W.-C. Lin, M. Nyvlt, H. Petek, J. Kirschner:
Ultrafast Optical Spin Injection into Image-Potential States of Cu(001).
Physical Review Letters 98, 226601 (2007).
8.
A. Winkelmann, W.-C. Lin, F. Bisio, H. Petek, J. Kirschner:
Interferometric Control of Spin-Polarized Electron Populations at a Metal Surface Observed by Multiphoton Photoemission.
Physical Review Letters 100, 206601 (2008).
9.
W. Kuch, C. M. Schneider:
Study of the valence electronic states by magnetic dichroism in photoemission.
Reports on Progress in Physics 64, 147–204 (2001).
10.
C.-T. Chiang, A. Winkelmann, P. Yu, J. Kirschner:
Magnetic dichroism from optically excited quantum well states.
Physical Review Letters 103, 077601 (2009).
Zur Redakteursansicht