Forschungsbericht 2016 - Max-Planck-Institut für die Physik des Lichts

Nano-Quantenoptik

Autoren
Utikal, Tobias; Eichhamer, Emanuel; Gmeiner, Benjamin; Maser, Andreas; Wang, Daqing; Türschmann, Pierre; Kelkar, Hrishikesh; Rotenberg, Nir; Götzinger, Stephan; Sandoghdar, Vahid
Abteilungen
„Nano-Optics Group”
Zusammenfassung
Nanoskopische Quantensysteme in einem Festkörper finden in der Quantenoptik zunehmend an Bedeutung. Deren Integrierbarkeit in photonische Nanostrukturen machen sie zu aussichtsreichen Kandidaten zur Realisierung von zukünftigen Quantennetzwerken. Als Grundbaustein konnte kürzlich die effiziente Kopplung von einzelnen Molekülen an photonische Wellenleiterstrukturen gezeigt werden. Mit neuartigen Mikroresonatoren ist es möglich, die optische Kopplung zwischen einzelnen Quantensystemen zu untersuchen. Unterdessen kommen sogar einzelne Ionen in einem Kristall in der Nano-Quantenoptik zum Einsatz.

Einleitung

Eine der größten Herausforderungen in der Quantenphysik ist die Realisierung von quantenoptischen Netzwerken, in denen Informationen nicht wie üblich durch elektrische Ladungen übertragen und verarbeitet werden, sondern durch einzelne Photonen (Abb. 1(a)) [1]. Diese Lichtquanten können über photonische Wellenleiter wesentlich verlustärmer transportiert werden und tragen als sogenannte Quantenbits (Qubit) auch nicht-klassische Information. Als Netzwerkknoten und Informationsspeicher kommen einzelne Atome oder atomartige Systeme in Frage, die die Quanteninformation speichern und verarbeiten können. Gleichzeitig dienen sie als Quellen von einzelnen Photonen über die sie mit anderen Knoten kommunizieren. Als Voraussetzung für ein solches Quantennetzwerk müssen die einzelnen Quantensysteme optimal in eine photonische Struktur eingebettet werden können und eine starke Wechselwirkung mit Licht aufweisen.

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Abb. 1: (a) Schematische Darstellung eines Quantennetzwerkes, bei dem die Netzwerkknoten durch einzelne Quantensysteme, wie Atome und Ionen, realisiert sind. Der Informationsaustausch zwischen den Knoten erfolgt über photonische Kanäle durch einzelne Photonen. (b) Künstlerische Darstellung eines Festkörpers, der mit vielen einzelnen Quantensystemen dotiert ist. Mithilfe eines schmalbandigen Lasers ist es möglich, ein einzelnes Quantensystem optisch zu isolieren. 

In den letzten Jahrzehnten haben sich insbesondere Festkörper-Quantensysteme als sehr aussichtsreiche Kandidaten für Quantennetzwerke herauskristallisiert. Hier konnten mit einzelnen organischen Molekülen, Quantenpunkten und Farbzentren in Diamant als atomartige Quantensysteme erste Bausteine für ein Quantennetzwerk realisiert werden. Gegenüber einzelnen Atomen und Ionen in der Gasphase, haben die festkörperbasierten Quantensysteme den großen Vorteil, dass sie sich leicht in eine photonische Struktur integrieren lassen, was eine Miniaturisierung des Netzwerks auf die sub-Mikrometerskala erlaubt.

Bei der Isolierung eines einzelnen Quantensystems aus einem größeren Ensemble im Festkörper macht man sich zunutze, dass die Frequenzen der optischen Übergänge für jedes Quantensystem leicht unterschiedlich sind und sie damit unterscheidbar werden. Diese spektrale Selektion funktioniert erst bei Temperaturen unterhalb von T = –270°C. Schränkt man nun die Bandbreite des Anregungslichtes so weit ein, dass die Frequenz nur zum Übergang eines einzelnen Quantensystems passt, so ist es möglich, nur dieses anzuregen und über seine Fluoreszenz zu detektieren, obwohl viele andere sich ebenfalls im Lichtfokus befinden (Abb. 1(b)) [2]. Ähnlich wie man beim Radio durch Verstimmen der Frequenz einen anderen Sender wählt, lassen sich durch das Verstimmen der Laserfrequenz einzelne Quantensysteme nacheinander adressieren, die sich im Abstand von nur wenigen Nanometern voneinander befinden.

Quantenemitter in einem nanoskopischen Wellenleiter

Neben dem Zugang zu einzelnen Quantensystemen müssen diese in einem Quantennetzwerk effizient an photonische Kanäle gekoppelt werden. Festkörper-Quantensysteme haben hier den großen Vorteil, dass der Wellenleiter aus dem Wirtskristall geformt werden kann und sie damit direkt in der photonischen Struktur eingebettet sind. In einer Pionierarbeit gelang es kürzlich, einzelne organische Farbstoffmoleküle in einen eindimensionalen Wellenleiter einzubringen und zu adressieren. Grundlage der Arbeit war eine ca. 200 µm lange Glaskapillare, die mit flüssigem und mit Farbstoffmolekülen dotiertem Naphthalin gefüllt wurde (Abb. 2(a) und (b)) [3].

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Abb. 2: (a) Schematische Darstellung einer Nanokapillare als optischer Wellenleiter. Die Moleküle befinden sich im inneren Kern, wo sie über die Wellenleitermode angeregt werden können. Die gewählte Konfiguration erlaubt es, die Moleküle sowohl von der Seite zu beobachten, als auch über die ausgekoppelte Wellenleitermode (rechts im Bild). (b) Mikroskopaufnahme einer leeren Nanokapillare im Größenvergleich zu einem Salzkorn. (c) Räumlich und spektral aufgelöste Fluoreszenz der Moleküle. Entlang der Nanokapillare beobachtet man viele Moleküle bei unterschiedlichen Anregungsfrequenzen.

Beim Abkühlen bildete sich in der Kapillare ein Naphthalinkristall mit einem Querschnitt von nur 600 nm, der einen größeren Brechungsindex besitzt, als das ihn umgebende Glas. Die Geometrie wurde so gewählt, dass der so entstandene Wellenleiter eine sehr eng geführte optische Mode erlaubt. Die von einem Molekül ausgesandten Photonen werden bevorzugt in dieser Wellenleitermode transportiert. Durch ein räumlich aufgelöstes Fluoreszenzspektrum konnte experimentell gezeigt werden, dass sich bei unterschiedlichen Frequenzen tatsächlich viele Moleküle entlang des Wellenleiters befinden, die stark an die Wellenleitermode koppeln (Abb. 2(c)). Als Grundbaustein für ein Nano-Quantennetzwerk soll im nächsten Schritt die Kopplung von zwei und mehr Molekülen studiert werden, die sich an verschiedenen Positionen entlang des Wellenleiters befinden. Weiterhin sind viele komplexe zwei- und dreidimensionale photonische Strukturen denkbar, aus denen sich ein Netzwerk realisieren ließe.

Ultrakleiner Mikroresonator

Besonders geschickt lässt sich die Licht-Materie-Wechselwirkung einzelner Quantensysteme mit Spiegelresonatoren beeinflussen (Abb. 3(a)). Das Licht wird zwischen den zwei gegenüberliegenden Spiegeln gefangen und kann viele tausend Mal zwischen ihnen hin und her laufen. Befindet sich ein einzelnes Quantensystem zwischen den Spiegeln, kommt es ebenso oft zu einer Wechselwirkung mit dem umherlaufenden Photon und damit zu einer weitaus stärkeren Licht-Materie-Wechselwirkung.

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Abb. 3: (a) Schematische Darstellung eines Mikroresonators bestehend aus einem gekrümmten Metallspiegel und einem flachen dielektrischen Spiegel, der gleichzeitig die Molekülprobe trägt. (b) Mikroskopaufnahme einer bearbeiteten Spitze eines Rasterkraftmikroskops mit vier gekrümmten Spiegeln mit einem Durchmesser von je 2 µm. (c) Rasterbild eines 80 nm großen Goldpartikels, das durch die Wechselwirkung mit dem Resonator sichtbar gemacht wurde. 

Für eine besonders gute Kopplung ist es nötig, dass der Abstand der Spiegel sehr klein und von der Größenordnung der Wellenlänge des Lichts gewählt wird. Solch ein ultrakleiner Mikroresonator wurde kürzlich mittels moderne Nanostrukturierungstechniken hergestellt. Den einen Spiegel des Resonators bildet ein sogenannter Bragg-Reflektor, der aus alternierenden dielektrischen Schichten besteht. Der zweite Spiegel wurde als gekrümmte Oberfläche mittels eines Ionenstrahls in die abgeflachte Spitze eines Rasterkraftmikroskops geschrieben (Abb. 3(b)). Auf diese Weise kann dieser Spiegel mit höchster Genauigkeit in einem Abstand von unter einem Mikrometer an den flachen Spiegel herangebracht werden und die Probe lateral abgerastert werden (Abb. 3(c)) [4]. Bei solch einem Mikroresonator können viele einzelne Quantensysteme innerhalb des spektralen Ensembles über die gleiche Resonatormode Photonen miteinander austauschen. Ähnlich wie im eindimensionalen Wellenleiter lässt sich so die Wechselwirkung einzelner Quantensysteme gezielt untersuchen. Aufgrund der starken Kopplung erfährt auch das Licht, das zwischen den Spiegeln umherläuft, durch die Anwesenheit eines Quantensystems eine spektrale Verschiebung. Damit eignet sich dieses quantenoptische System auch als Sensor für nanoskopische Objekte. Das Prinzip konnte bereits erfolgreich an Gold-Nanoteilchen demonstriert werden (Abb. 3(c)).

Ein einzelnes Ion in einem Kristall: ein ideales Quantensystem

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Abb. 4: (a) Energieschema der Seltenen Erden Ionen. Die Anregung erfolgt über einen Laser im blauen Spektralbereich in den Zustand 3P0. Nach einem nichtstrahlenden Zerfall in den Zustand 1D2 kommt es zur Emission von rotverschobener Fluoreszenz, über die die Ionen detektiert werden. (b) Anregungsspektrum eines mit Seltenen Erden Ionen dotierten Kristalls. Die Frequenz des Lasers wird verstimmt und gleichzeitig die rotverschobene Fluoreszenz detektiert. Jede Linie in der Fluoreszenz korrespondiert mit der Anregung eines einzelnen Ions. Der Graph verdeutlicht zudem die Verteilung der Ionen im Frequenzraum. 

Trotz der vielfältigen Eignung von organischen Molekülen für die quantenoptischen Untersuchungen bleiben Atome und Ionen das Idealsystem. Jedoch hat der Zugang zur hochaufgelösten spektralen Information in einem Festkörper die Wissenschaftler über Jahrzehnte vor große Herausforderungen gestellt. Erst kürzlich gelang dies mithilfe von modernen Mikroskopie- und kryogenen Laserspektroskopiemethoden. Man arbeitet hier mit Ionen der Seltenen Erden, da sie durch ihre Orbitalstruktur gut vom umgebenden Kristall abgeschirmt sind und kaum mit diesem wechselwirken. Die Isolierung von einzelnen Ionen ist ungleich schwieriger, da diese eine deutlich schmalere spektrale Akzeptanz aufweisen und in der Detektion vergleichsweise lichtschwach sind. Im Experiment musste die Bandbreite des Lasers daher um einen Faktor 1.000 gegenüber den Molekülexperimenten reduziert werden. Aufgrund der geringen Fluoreszenz aus dem angeregten Zustand der Ionen (Abb. 4(a)) mussten die Messungen mit großer Sorgfalt durchgeführt und hochsensitive Detektoren verwendet werden.

Trotz der Schwierigkeiten konnten einzelne Ionen spektral aufgelöst und detektiert werden (Abb. 4(b)). Ein einzelnes Ion konnte auch in einem seiner drei Grundzustände präpariert werden, was eine Grundvoraussetzung für die Speicherung von Quanteninformationen darstellt [5, 6]. Einzelne Ionen der Seltenen Erden sind damit sehr aussichtsreiche Kandidaten für eine Reihe von interessanten Experimenten.

Zusammenfassung und Ausblick

Festkörper-Quantensysteme erweisen sich mehr und mehr als verlässliche Bausteine für die Quantenoptik auf der Nanometerskala. Nachdem in den letzten zwei Jahrzehnten hauptsächlich einzelne isolierte Systeme untersucht wurden, arbeitet man heute mehr und mehr an deren Einbau in photonische Strukturen. Hierbei gilt es in Zukunft, die passende Kombination aus Quantensystem und photonischer Plattform zu finden. Neuartige Techniken der Nanostrukturierung werden dabei nützliche Wegbereiter sein.

Das Projekt wird durch die Max-Planck-Gesellschaft und den European Research Council gefördert.

Literaturhinweise

1.
Kimble, H. J.
The quantum internet
Nature 453, 1023–1030 (2008)
2.
Wrigge, G.;  Gerhardt, I.; Hwang, J.; Zumofen, G.;  Sandoghdar, V.
Efficient coupling of photons to a single molecule and the observation of its resonance fluorescence
Nature Physics 4, 60–66 (2008)
3.
Faez, S.;  Türschmann, P.;  Haakh, H.;  Götzinger, S.;  Sandoghdar, V.
Coherent interaction of light and single molecules in a dielectric nanoguide
Physical Review Letters 113, 213601 (2014)
4.
Kelkar, H.;  Wang, D.;  Martin-Cano, D.;  Hoffmann, B.;  Christiansen, S.;  Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
Sensing nanoparticles with a cantilever-based scannable optical cavity of low finesse and sub-λ³ volume
Physical Review Applied 4, 054010 (2015)
5.
Utikal, T.;  Eichhammer, E.;  Petersen, L.; Renn,  A.;  Götzinger, S.;  Sandoghdar, V.
Spectroscopic detection and state preparation of a single praseodymium ion in a crystal
Nature Communications 5, 3627 (2014)
6.
Eichhammer, E.;  Utikal, T.;  Götzinger, S.; Sandoghdar, V.  
Spectroscopic detection of single Pr3+ ions on the 3H41D2 transition
New Journal of Physics 17, 083018 (2015)
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