Forschungsbericht 2013 - Max-Planck-Institut für die Physik des Lichts

Einzelne organische Moleküle als Bausteine für die Photonik

Autoren
Götzinger, Stephan; Sandoghdar, Vahid
Abteilungen
Abteilung Sandoghdar
Zusammenfassung
Neben der Erzeugung von Photonen können einzelne organische Moleküle in einem optischen Schaltkreis eine ganze Reihe von Aufgaben übernehmen. Das Molekül kann beispielsweise Licht abschwächen, als Phasenschieber agieren oder als optischer Transistor verwendet werden. Das Grundprinzip dieser bemerkenswerten Funktionalität ist die starke Wechselwirkung fokussierten Lichts mit Quantenemittern wie Atomen, Quantenpunkten, Farbzentren oder Molekülen. Bei Letzteren hat man es sogar geschafft, dass einzelne Moleküle mittels einzelner Photonen miteinander kommunizieren.

Einleitung

Organische Moleküle auf Basis von aromatischen Kohlenwasserstoffen besitzen bei kryogenen Temperaturen Eigenschaften, die es erlauben, verschiedene Bauelemente der Photonik mit nur einem Molekül zu realisieren. Besonders wichtig hierfür ist der große Absorptionsquerschnitt der Moleküle, der nahe am theoretischen Maximum von 3λ2/2π liegt, wobei λ die Wellenlänge des optischen Übergangs ist. Dies liegt daran, dass die Moleküle so gut wie nicht an die spezielle Festkörpermatrix in die sie eingebettet sind ankoppeln. Fokussiert man nun Licht mit geeigneter Frequenz auf ein solches Farbstoffmolekül, so wird dieses mit hoher Wahrscheinlichkeit absorbiert, wenn sich das Molekül im Grundzustand befindet. Die Möglichkeit den Zustand des Moleküls gezielt zu verändern um dadurch dessen intrinsische Nichtlinearität auszunutzen und die starke Abhängigkeit der Licht-Molekül-Wechselwirkung von der Frequenz des eingestrahlten Lichtes bilden die Grundlage für die Realisierung einer Reihe von photonischen Bauelementen.

Abbildung 1(a) zeigt das vereinfachte Energieniveauschema eines organischen Moleküls. Man hat zwei Möglichkeiten das Molekül anzuregen, entweder über das Niveau S1,v=0 oder das Niveau S1,v=1, wobei Letzteres innerhalb weniger Pikosekunden nichtstrahlend in das Niveau S1,v=0 zerfällt. Der Übergang von dort in den Grundzustand S0 ist Lebensdauer-limitiert [1]. Dabei wird genau ein sehr schmalbandiges Photon emittiert. Dieser Übergang mit seinem großen Streuquerschnitt führt umgekehrt dazu, dass einfallende Photonen besonders gut gestreut bzw. absorbiert werden und bildet die Grundlage für die im Folgenden diskutierten Experimente.

Ein Molekül als Abschwächer, Reflektor und Phasenschieber

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Abb. 1: (a) Vereinfachtes Energieniveauschema eines organischen Moleküls. (b) Schematische Darstellung des Experiments. Der Signallaser wird auf das Molekül fokussiert. Das transmittierte Licht wird dann wieder kollimiert und auf einen Detektor gerichtet. (c) Der Signallaser wird über die Resonanzfrequenz des Moleküls gescannt. Auf Resonanz wird der Laser um 12% abgeschwächt. (d) Phasenverschiebung des Signallasers in Abhängigkeit von der Mikroelektrodenspannung und damit von der Verstimmung der molekularen Resonanz.

Eines der einfachsten photonischen Bauelemente, das man sich vorstellen kann, ist ein Abschwächer. Um einen solchen mit einem einzelnen Molekül zu realisieren, muss man dafür sorgen, dass der Durchmesser des Lichtstrahls in etwa dem Durchmesser des Absorptionsquerschnitts (wenige Hundert nm) entspricht, d. h. das Licht muss stark auf das Molekül fokussiert werden. Da die kryogene Umgebung den Einsatz von hochauflösenden Objektiven, die mit Immersionsöl arbeiten, verbietet, kommen Asphären mit hoher numerischer Apertur in Verbindung mit solid immersion Linsen (kleine Glashalbkugeln mit hoher Brechzahl) zum Einsatz. Die Kombination dieser beiden Linsen erlaubt auch bei tiefen Temperaturen eine numerische Apertur von 1,2 und einen Fokusdurchmesser von etwa 300 nm. Im Experiment wird nun ein schwacher Laserstrahl auf ein Molekül fokussiert und dessen Frequenz über die molekulare Resonanz (S0 → S1,v=0) gescannt. Das transmittierte Licht wird dann von einer weiteren Linse wieder aufgefangen und auf einen Detektor gerichtet (Abb. 1(b)). Wie man in Abbildung 1(c) sehen kann, hat das Molekül auf den Laserstrahl einen merklichen Effekt [2]: Es schwächt diesen, je nach Laserverstimmung, um bis zu 12% ab. Theoretisch konnte gezeigt werden, dass ein idealer Emitter bei entsprechender Mode und Fokussierung den Laserstrahl sogar komplett abblocken könnte [3]. Dies ist durch einen Interferenzeffekt zu verstehen. Das Licht – also die Photonen – passieren das Molekül direkt, oder werden von diesem gestreut. Da die Phase zwischen diesen beiden Wegen in Vorwärtsrichtung gerade π ist, kommt es zu destruktiver Interferenz in Richtung des Detektors. Die Interferenz in Reflektion ist konstruktiv. Das heißt es gehen keine Photonen verloren; sie werden vielmehr zurückreflektiert. Das Molekül wirkt sozusagen als ein nanoskopischer Spiegel, dessen Transmission über die Verstimmung eingestellt werden kann.

Das Molekül muss aber nicht unbedingt Photonen streuen, um einen Effekt auf den Laserstrahl zu haben. Es kann auch die Phase des Laserstrahls beeinflussen, indem es die optische Weglänge – man könnte auch sagen den Brechungsindex – verändert. Abbildung 1(d) zeigt wie sich die Phase eines fokussierten Laserstrahls mit der Frequenzverstimmung relativ zum Molekül verändert. In diesem Fall war die Frequenz des Lasers fest und die Übergansfrequenz des Moleküls wurde mit Hilfe des Stark-Effekts variiert. Dazu wurde eine veränderliche Spannung V an Mikroelektroden angelegt, zwischen denen sich das Molekül befand. Wie aus Abbildung 1(d) zu sehen ist, kann ein Molekül die Phase einen Laserstrahls um mehr als 6 Grad verändern [4].

Ein Molekül als optischer Transistor

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Abb. 2: Ein Molekül als optischer Transistor. Ist der Pumplaser abgeschaltet, ergibt sich eine Abschwächung des transmittierten Laserstrahls (a). Je nach Intensität des Pumplasers wird der transmittierte Laserstrahl weniger abgeschwächt (nicht dargestellt), gar nicht abgeschwächt (b) oder sogar verstärkt (c). (d) Abschwächung bzw. Verstärkung des transmittierten Laserstrahls in Abhängigkeit von der Leistung des eingestrahlten Pumplasers.

Im vorherigen Abschnitt wurde beschrieben, wie ein einzelnes organisches Molekül als passives Bauelement in der Photonik eingesetzt werden kann. Mit Hilfe eines weiteren Lasers kann man aber auch ein aktives Bauelement – nämlich einen Transistor – realisieren [5]. Der Pumplaser verändert kontrolliert den Zustand des Moleküls, indem er über S1,v=1 den ersten angeregten Zustand S1,v=0 bevölkert (Abb. 1(a)). Die Besetzung dieses Zustandes wirkt sich auf die Interaktion des eingestrahlten Signallasers mit dem Molekül aus. Ist der Pumplaser ausgeschaltet, ergibt sich die bereits zuvor diskutierte Extinktion des Signallasers (Abb. 2(a)). Mit zunehmender Leistung des Pumplasers wird die Extinktion schwächer (nicht dargestellt), bis das Molekül scheinbar keinen Einfluss mehr auf den Signallaser hat. Pumprate und spontane Emissionsrate kompensieren sich gerade (Abb. 2(b)). Wird die Pumprate weiter erhöht, so invertiert sich die Besetzung des Moleküls und es kommt zu einer Verstärkung des Signallasers durch stimulierte Emission (Abb. 2(c)). In Abbildung 2(d) wird das Transmissionsverhalten des Signallasers in Abhängigkeit von der Pumplaserleistung zusammenfassend dargestellt.

Kommunikation von zwei Molekülen mittels einzelner Photonen

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Abb. 3: (a) Der einfachste photonische Schaltkreis bei dem alle Komponenten Quantenobjekte sind. Einzelne Photonen werden von einem Molekül generiert. Diese können dann mit Hilfe eines zweiten Moleküls manipuliert werden. (b) Extinktionssignal von einzelnen Photonen, die mit dem 2. Molekül wechselwirkten.

Ein einzelnes Molekül ist also in der Lage einen klassischen Laserstrahl in verschiedenster Weise zu beeinflussen. Man kann nun noch einen Schritt weiter gehen und das Molekül auch als Einzelphotonenquelle verwenden. Eine erste Realisierung ist in Abbildung 3(a) dargestellt. Einzelne Photonen werden von einem Molekül erzeugt und auf ein zweites Molekül gerichtet, so dass sie mit diesem wechselwirken können. Abbildung 3(b) zeigt das Extinktionssignal für einzelne Photonen die auf Molekül 2 fokussiert wurden [6]. Die Frequenz der Photonen kann durch das Anlegen einer Stark-Spannung an Molekül 1 verändert werden. Für den Erfolg dieses Experimentes ist die Qualität der Einzelphotonenquelle mitentscheidend. In der Tat gehören organische Moleküle zu den besten Einzelphotonenquellen überhaupt [1,7,8]: Sie sind sehr hell, durchstimmbar und äußerst schmalbandig.

Optische Antennen

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Abb. 4: (a) Schema einer planaren Antenne um Photonen mit nahezu perfekter Effizienz aufzusammeln. (b) Winkelabhänigkeit der Emission eines senkrecht zur Grenzfläche orientierten Emitters, der sich in einer Antennenstruktur befindet. Mit Hilfe eines geeigneten Objektivs lassen sich mehr als 96% der emittierten Photonen aufsammeln.

Um photonische Schaltkreise, wie sie im vorherigen Absatz in ihrer einfachsten Form beschrieben wurden, weiterentwickeln zu können, ist entscheidend, wie gut, d. h. mit welcher Effizienz man letztendlich die von der Einzelphotonenquelle emittierten Photonen aufsammeln kann. Ein neues Konzept dafür sind planare Antennen (Abb. 4(a)). Bettet man ein Molekül in eine wellenleiterartige Struktur auf einem hochbrechenden Substrat ein, so wird die Emission des Moleküls fast ausschließlich in das Substrat gerichtet (Abb. 4(b)). Mit Hilfe dieser planaren Antennenstrukturen können nahezu 100% der Photonen mit einem Objektiv aufgesammelt [8,9] und zu einem anderen Quantenemitter geschickt werden. Integriert man diesen ebenfalls in eine identische Antenne, so sollte sich damit auch die Wechselwirkungswahrscheinlichkeit noch einmal drastisch erhöhen [3].

Ausblick

Die hier beschriebenen Experimente zeigen, dass die Wechselwirkung eines einzelnen Quantenemitters mit Licht sogar dann sehr effizient sein kann, wenn man auf den Einsatz von Mikroresonatoren, wie sie gewöhnlich in der Quantenoptik eingesetzt werden, verzichtet. Auf diesen konzeptionell einfachen Resultaten aufbauend, sollte es in den nächsten Jahren möglich sein, kompliziertere Experimente zu realisieren, in denen viele einzelne Quantenemitter über einzelne Photonen verbunden sind. Solch ein System, wäre nicht nur für die Quanteninformationsverarbeitung äußert interessant, sondern würde auch eine neue Art „gekoppelter Licht-Materie“ darstellen.

Literaturhinweise

1.
Lettow, R.; Ahtee, V.; Pfab, R.; Renn, A.; Ikonen, E.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
Realization of two Fourier-limited solid-state single-photon sources
Optics Express 15, 15842-15847 (2007)
2.
Wrigge G.; Gerhardt, I.; Hwang, J.; Zumofen, G.; Sandoghdar, V.
Efficient coupling of photons to a single molecule and the observation of its resonance fluorescence
Nature Physics 4, 60-66 (2008)
3.
Zumofen, G.; Mojarad, N. M.; Sandoghdar, V.; Agio, M.
Perfect reflection of light by an oscillating dipole
Physical Review Letter 101, 180404 (2008)
4.
Pototschnig, M.; Chassagneux, Y.; Hwang, J.; Zumofen, G.; Renn, A.; Sandoghdar, V.
Controlling the phase of a light beam with a single molecule
Physical Review Letter 107, 063001 (2011)
5.
Hwang, J.; Pototschnig, M.; Lettow, R.; Zumofen, G.; Renn, A.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
A single-molecule optical transistor
Nature 460, 76-80 (2009)
6.
Rezus, Y.; Walt, S.; Lettow, R.; Zumofen, G.; Renn, A.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
Single-photon spectroscopy of a single molecule
Physical Review Letter 108, 093601 (2012)
7.
Lettow, R.; Rezus, Y.; Renn, A.; Zumofen, G.; Ikonen, E.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
Quantum interference of tunably indistinguishable photons from remote organic molecules
Physical Review Letter 104, 123605 (2010)
8.
Lee, K. G.; Chen, X.; Eghlidi, H.; Kukura, P.; Lettow, R.; Renn, A.; Sandoghdar, V.; Götzinger, S.
A planar dielectric antenna for directional single-photon emission and near-unity collection efficiency
Nature Photonics 5, 166-169 (2011)
9.
Chen, X.; Götzinger, S.; Sandoghdar, V.
99% efficiency in collecting photons from a single emitter
Optics Letters 36, 3545-3547 (2011)
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